【仪表网 研发快讯】近日，中国科学院合肥物质院强磁场中心喻志武研究员及其合作者，依托稳态强磁场实验装置(SHMFF)，创新性地将超分子自组装工程和缺陷工程结合起来，成功的合成了一种具有氮(N)空位和明显n–π*跃迁的管状氮化碳催化剂(T-0.9ODHCN)，其相较于原始块状氮化碳，光催化产氢性能增长了31.2倍。相关成果发表于国际期刊《化学工程期刊》(Chemical Engineering Journal 501 (2024) 157670)。
自2009年首次报道了氮化碳作为半导体材料可用于可见光催化分解水以来，氮化碳基光催化剂研究一直受到广泛关注。然而由于比表面积小，光生电子-空穴对分离效率低以及可见光利用率低这三个缺点极大的限制了氮化碳材料的实际应用。
研究团队合成的T-0.9ODHCN氮化碳光催化剂，巧妙的在氮化碳七嗪环骨架中引入N空位，借助SHMFF的电子自旋共振谱仪(ESR)对氮空位进行了结构表征，表明N空位增加了共轭体系中 π 电子的离域，因此激发了n-π * 跃迁。独特的管状结构不仅增加了氮化碳的比表面积，而且还提供了大量的活性位点，同时由于管状结构中光的折射和反射，增加了可见光的利用率。氮空位导致了缺陷能级的存在，因此缩短了氮化碳的禁带宽度，促使更多的光生电子参与到光催化产氢实验中；n-π * 电子跃迁使得氮化碳的可见光吸收范围发生红移，并减缓了激子的湮灭过程，延长了浅电子捕获态的寿命，因此抑制了光生载流子的复合，极大的提高了光催化活性。
该研究工作揭示了氮空位和n–π*跃迁以及形貌控制在促进光生电子分离和迁移过程中的关键作用，为氮化碳基光催化材料的性能提升提供了新的策略。
论文第一作者为安徽大学联培研究生徐智俐，通讯作者为强磁场中心喻志武研究员、王俊峰研究员和固体所徐伟宏研究员。该研究工作得到了国家自然科学基金项目的资助。
图1. 基于飞秒瞬态吸收光谱获得的电子跃迁示意图
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