【仪表网 研发快讯】根据晶体的面内对称性，层状材料可分为各向同性层状材料(ILM)和各向异性层状材料(ALM)。ALM表现出偏振敏感的光学响应和各向异性物性，是偏振光探测器、场效应晶体管和热电器件的潜力材料。典型的ALM包括黑磷(BP)、Td-WTe2，ReS2和ReSe2等。在材料生长、组装或后期物性调控过程中，一旦面内对称性出现破缺，ILM也会转变为ALM，这使得ALM成为层状材料中最为广泛的存在。深入理解这些ALM的本征光学各向异性以及光子-电子、电子-声子耦合作用的各向异性对于推动它们在偏振光电子器件中的应用具有重要意义。
通过改变晶体外入射光和接收散射光的偏振方向所测得的角分辨偏振拉曼(ARPR)光谱是研究各向异性材料的光学各向异性、光子-电子和电子-声子耦合的有力工具。20世纪60年代，R. Loudon等基于对称性分析总结了各对称性晶体中声子的拉曼张量，这构成了拉曼选择定则的基础，即ARPR强度可以用晶格对称性定义的拉曼张量R来定量预测，。在晶体材料对称性没有发生变化的情况下，该拉曼张量R各矩阵元的相对大小一般与晶体的厚度，相关衬底及激发光波长无关，是材料的本征性质之一，并被检录于相关数据库中备查寻和使用。
2015年H. B. Ribeiro等人发现，在ALM中，ARPR强度反常地依赖于ALM薄片厚度和激发光波长。该实验现象发现10年来，尽管众多研究组花费了大量的精力，比如考虑ALM中的双折射或者线性二向色性等效应来尝试理解这种反常行为，但是，正确并深入理解ALM的拉曼张量R对于薄片厚度和激发光波长的反常依赖关系仍然存在巨大困难。理论上，双折射和线性二向色性会导致入射、散射光场的偏振方向和幅度依赖于在ALM内部中的深度，ALM内部的拉曼散射过程与ILM完全不同，拉曼散射过程发生处的入射、散射光场的偏振矢量和不再与ALM外部的和相等。因此，虽然直接采用、和具有复矩阵元的拉曼张量R可以通过来拟合实验结果，但这种方法在物理本质上是行不通的，这也导致拟合所得的R依赖于ALM厚度和激发光波长，从而与“R是材料本征属性”这一基本物理认知相矛盾。此外，对于ALM薄片来说，空气/ALM/衬底的多层介质结构也会显著调制光场在ALM内部的传输。我们进一步实验还表明，基于和所拟合拉曼张量R还依赖于ALM所放置的衬底。因此，如何定量理解和预测从薄层到类体材料ALM薄片的ARPR强度是该现象发现10年以来一直没有解决的挑战。
最近，中国科学院半导体研究所谭平恒研究团队采用BP和Td-WTe2作为研究模板，系统地研究了ALM薄片中的拉曼散射过程，提出了定量预测任意衬底上薄层和类体材料ALM薄片ARPR强度分布的理论框架。针对ALM中拉曼散射过程的本质，团队提出了本征拉曼张量Rint和有效拉曼张量Reff的概念。Rint与具有类似能带结构ALM的厚度及其所置的衬底无关，是ALM的本征属性，直接反映了ALM内部拉曼散射发生处声子对应原子位移场所导致的极化率改变程度，而Reff反映了在ALM外部入射光和接收散射光偏振矢量与拉曼散射强度之间的关系。团队首先利用所开发的显微反射率测试技术从实验上测定了厚层BP和4层Td-WTe2薄片中沿特定晶向的复折射率。在此基础上，团队全面分析了ALM中的双折射和线性二向色性效应以及空气/ALM/衬底中各向异性的多层干涉效应对ALM中入射和散射光场的调制作用。通过拟合常用激发光波长下某一特定厚度BP和4层Td-WTe2薄片的ARPR强度获得了它们在633nm、532nm和488nm等常用激光波长下Rint的矩阵元，从而可以定量预测相应激发光波长下任意衬底上不同厚度BP薄片和4层Td-WTe2薄片的ARPR强度。团队还通过所获得ALM中的Rint推导出了在上述激发光波长下BP中依赖于其厚度和衬底的Reff矩阵元以及4层Td-WTe2薄片中依赖于衬底的Reff矩阵元。基于该参数以及ALM外部的、即可定量预测ALM薄片的ARPR强度，不需要任何拟合参数。该理论框架可以拓展到其他任意薄层或者类体材料的ALM薄片，无论其电子特性是否随层数变化，激发光波长是否为共振激发，在获得沿特定晶向复折射率的基础上，都能实现对在任意衬底上相应ALM中ARPR强度的定量预测。
该项研究成果于近期在线发表于《先进材料》(Advanced Materials)。半导体所博士研究生谢佳良和刘涛为该论文的共同第一作者，谭平恒研究员和林妙玲研究员为该论文的通信作者。中国科学院深圳先进技术研究院喻学峰研究员、王佳宏副研究员在BP材料制备上提供了重要支持。
该研究工作得到了科技部国家重点研发计划，中国科学院战略性先导科技专项(B类)，国家自然科学基金委优秀青年科学基金项目等大力支持。
(左上)空气/ALM/衬底多层介质结构中入射、散射光的相干效应；(右上)ALM中的双折射和线性二向色性效应；(左下)225nm-SiO2/Si衬底上BP中Ag模式ARPR强度的定量预测；(右下)768nm-SiO2/Si衬底上4层Td-WTe2薄片中A1模ARPR强度的定量预测
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