【仪表网 研发快讯】近期，中国科学院合肥物质院固体所与清华大学深圳国际研究生院和苏州工学院合作，在退役磷酸铁锂正极再生利用领域取得新进展，提出了一种体相/表面一体化修复策略，实现再生退役动力电池磷酸铁锂正极。相关研究成果发表在Advanced Materials上。
作为新能源汽车的关键和核心部件，锂离子电池的使用和消耗近年来增长迅猛。随之而来的大规模锂离子电池退役潮，将导致严重的环境污染和资源问题，因此亟需开发退役锂离子电池高效回收再利用技术。传统的锂离子电池回收方法主要包括湿法冶金和火法冶金两种，这两种方法只能从退役锂离子电池正极材料中提取有价金属元素，而对只含单一有价金属元素的退役磷酸铁锂正极而言，此类回收方式并不具备经济性。另外，冶金法回收退役电池材料能耗巨大、流程繁琐，并存在二次污染的风险。相对来说，通过直接修复技术实现退役磷酸铁锂电池的再生利用更高效、更节能，在退役锂离子电池回收领域具有更高的经济性和可行性。
基于此，研究人员采用天然提取的茶多酚作为电子供体，利用其羟基电子供体与补充锂盐的共同作用，不仅将退役磷酸铁锂中衰退的FePO4相高效转化为LiFePO4，还可以有效减少材料中的有害Li-Fe反位点缺陷，进而实现退役磷酸铁锂材料在成分和结构上的修复，并重建Li+的快速扩散通道。同时，针对退役磷酸铁锂材料颗粒表面碳层的破损缺失问题，与通常无选择性地重新引入碳源构建新碳层的方法不同，研究人员通过在修复材料时引入Al源，利用磷酸铝与磷酸铁锂优先结合的特性，精准地在碳层破损、磷酸铁锂裸漏处形成由非晶AlPO4和Li3PO4晶粒复合的定向填补涂层，实现对退役磷酸铁锂表面破损碳层的靶向修补；涂层中的非晶AlPO4和Li3PO4快离子导体还可与残存的碳层在活性材料表面重构电子、离子双快速传输通道，有利于提高再生后磷酸铁锂的倍率性能。此外，引入的部分Al元素还会掺杂到LiFePO4体相中，在不影响磷酸铁锂正极材料能量密度的前提下，提升了活性材料结构稳定性，有效抑制铁离子再迁移，从而延长了磷酸铁锂正极的使用寿命。
该工作为退役动力锂离子电池的回收再利用提供了新思路。合肥物质院博士研究生刘圆圆为论文第一作者，合肥物质院固体所赵邦传研究员、白金特任副研究员，清华大学深圳国际研究生院周光敏副教授及苏州工学院杨开帅博士为论文的共同通讯作者。上述研究工作得到国家自然科学基金、中国科学院仪器功能开发项目、安徽省重点研发计划、合肥物质院院长基金等项目的支持。
图1. 退役磷酸铁锂直接修复再生的机理示意图。
图2. 再生磷酸铁锂的综合结构表征结果。
图3. 再生磷酸铁锂的靶向修复与性能提升机制。
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