【仪表网 研发快讯】 锂-二氧化碳电池作为一种兼具“储能”与“固碳减排”双重功效的新型电化学储能器件，因具有高达1876Wh kg-1的理论能量密度和出色的二氧化碳利用能力，被视为下一代储能系统的有力候选，尤其适用于二氧化碳浓度超过95%的深海探测与火星探索等极端环境。然而，传统锂-二氧化碳电池在放电过程中易生成热力学上极为稳定的碳酸锂(Li2CO3)产物，其分解能垒高达2.1eV、所需充电电压达4.38V，导致电池放电电压平台长期仅能维持在2.0–2.5V，远低于理论值，严重制约了该类电池的实际应用。
针对上述瓶颈，西安交通大学化学学院胡小飞教授团队联合中国科学技术大学孟征教授团队，创新性地将高结晶性、高导电性的网状材料铁聚酞菁(pFeIIPc)作为固态氧化还原介体引入锂二氧化碳电池，将阴极反应路径引导至草酸锂(Li2C2O4)方向，使放电电压平台一举突破理论极限、达到3.2V。机理研究表明，pFeIIPc 凭借高达4.91eV 的超高电子亲和力优先接受电子形成pFeIPc，随后将捕获的电子传递给二氧化碳将其活化，同时吸附锂离子，经双电子/双二氧化碳反应稳定生成更易分解的草酸锂产物，从而大幅降低极化、提升反应动力学，实现了电池高电压平台的稳定输出。
实验结果表明，该电池实现28,790 mAh g−1的超高放电比容量与26,338 mAh g−1的可逆充电比容量，过电位低至0.58V，仅为无 pFeIIPc 对照电池(1.74V)的三分之一；在100mA g−1 下可稳定循环超过1482小时，并展现出从−40 ℃至80 ℃的优异宽温域适应性。作为概念验证，基于pFeIIPc 的锂二氧化碳软包电池在室温下放电电压平台达3.1 V，按器件总质量计能量密度高达678 Wh kg−1，并可持续可逆循环251小时；该软包电池甚至能在模拟火星环境(95%二氧化碳)下成功点亮LED灯，展示了实际应用的潜力。
该研究成果以《利用铁聚酞菁实现3.2 V超高放电电压平台的锂二氧化碳电池》(Ultrahigh discharge voltage plateau of 3.2 V achieved in Li-CO2 batteries using iron polyphthalocyanine)为题，发表在国际顶尖学术期刊《科学进展》(Science Advances)上。
西安交通大学博士研究生赵宁与中国科学技术大学博士研究生张毅为本文的第一作者，西安交通大学胡小飞教授与中国科学技术大学孟征教授为本文的共同通讯作者。论文第一单位为西安交通大学。西安交通大学丁书江教授、中国汽车技术研究中心王强等共同参与了本研究。
该研究工作得到国家自然科学基金(No. 52471237)以及西安交通大学青年拔尖人才支持计划等经费资助。表征及测试工作得到西安交通大学仪器分析中心(原位XRD、原位拉曼光谱、SEM、TOF-SIMS 等)的支持。
所有评论仅代表网友意见，与本站立场无关。