【仪表网 研发快讯】 氨是农业生产的重要原料，也是具有应用潜力的储氢载体。传统合成氨工艺通常依赖高温高压条件，推动合成氨向温和、低能耗方向发展具有重要意义。钌基催化剂因具有优异的氮气活化能力，被认为是实现温和条件下高效合成氨的重要催化材料。然而，氮气分子中的N≡N十分稳定(941 kJ/mol)，难以活化；在钌基催化剂上，过量吸附的氢还会占据表面活性位点，阻碍氮气吸附与转化，形成“氢中毒”。如何同时促进氮气活化并缓解氢中毒，是温和条件下高效合成氨面临的重要科学挑战。
近日，清华大学化工系唐军旺团队领衔，与华东理工大学王海丰团队和中石化南京化工研究院合作，开发了钛酸钡负载Ru纳米颗粒催化剂Ru/BaTiO3。团队将平均粒径约0.9纳米的Ru纳米颗粒均匀分散于钛酸钡表面，利用光生电子调节钌活性位点的电子结构与表面氢覆盖度，促进氮气吸附和活化，同时利用热激发声子促进后续氢化过程，为突破传统合成氨的反应条件限制提供了新的催化策略。
实验结果显示，在350 ℃、常压下，Ru/BaTiO3光子-声子协同催化合成氨速率达到746.6 mmol gRu-1h-1，为相似条件下热催化的2.58倍以及光催化的51倍。压力提高至2 MPa时，速率达到2269 mmol gRu-1h-1。光照使表观活化能由62 kJ mol-1降至24 kJ mol-1，并且催化剂在350 ℃、2 MPa下保持120 h的稳定性，展现出了未来应用于合成氨工业的前景。
研究展示了催化剂通过光子-声子协同作用释放被氢占据的位点同时增强Ru向N2的电子转移，为解决氢中毒和氮气活化难题提供了可借鉴的设计方向。同时，该工作突破了传统依赖热能驱动催化反应的单一思路，为利用多能场协同调控催化反应提供了新的研究范式。未来，通过开发高效光响应载体、构筑非贵金属活性位点及深入揭示光子声子协同机制，有望进一步推动低成本、低能耗、可持续合成氨技术的发展。
研究成果以“光子-声子协同驱动Ru/BaTiO3在温和条件下合成氨”(Photon-Phonon Co-Driven Ammonia Synthesis Over Ru/BaTiO3 Under Very Mild Conditions)为题，于9月16日在线发表于《先进材料》(Advanced Materials)。
清华大学化工系2024级博士生侯林琳为论文第一作者，清华大学化工系教授唐军旺、华东理工大学教授王海丰为论文共同通讯作者。合作单位包括华东理工大学、中石化南京化工研究院有限公司。
研究得到国家自然科学基金、中国石油化工集团有限公司项目、清华大学-丰田联合研究基金、陕西能源实验室科技计划等的资助与支持。
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