【仪表网 研发快讯】近日，山东大学化学与化工学院徐立强教授团队在高性能新型二次电池领域取得系列进展，相关成果发表在Angew. Chem., Adv. Funct. Mater.等国际期刊。相关成果为多级储能材料的可控制备、晶面择优设计，电极反应动力学调控和反应路径的定向重构提供了新的研究思路，为开发高能量密度、高能量效率以及长循环寿命的新型二次电池提供了重要参考。
图1 碳酸根阴离子重构Bi电极电化学氧化还原路径机理研究
进展一：目前，传统二次电池在阳离子作为电荷补偿载体和主导电极电化学行为的研究上取得了重大进展。然而，阴离子在电极反应过程中也同样扮演着重要角色，显著影响着储能器件的电化学性能。徐立强教授团队受到生活中CO2可以促进金属氧化速率的启发下，提出了一种阴离子化学(以碳酸根阴离子为例)调控策略，通过重构Bi基金属电极的氧化还原路径，降低了Bi(0) — Bi(Ⅲ) 的反应活化能，提升了碱性Zn||Bi电池的电化学反应动力学，同时激活了其自充电潜能。此外，该阴离子调控策略还可推广至Cl-基储能体系，采用海水作为电解质组装可自充电的海水电池。相关成果以“Anionic Chemistry Modulation Enabled Environmental Self-Charging Aqueous Zinc Batteries: The Case of Carbonate Ions”为题发表在国际期刊Angew. Chem.上。化学与化工学院博士研究生渠广猛、博士后王璐、2021级本科生赵永正为论文共同第一作者，徐立强教授为通讯作者，山东大学为第一单位和通讯单位。
图2 双腔金属硼化物纳米反应器设计及作用机制
进展二：锂硫电池因其高能量密度而成为最有前途的新型二次电池系统之一。催化Li2S的形成转化过程被认为是提高锂硫电池动力学的关键途径，但锂硫电池存在复杂的催化转化体系，如何利用催化剂实现硫的分级催化行为至关重要。该团队报道了一种新型串联的纳米反应器，通过适当调控前驱体系统和反应动力学，改变离子浓度调控了催化剂的微/钠结构，为实现锂硫电池中的分级催化行为提供了新契机。相关成果以“Manipulating Atomic-coupling in Dual-cavity Boride Nanoreactor to Achieve Hierarchical Catalytic Engineering for Sulfur Cathode”为题发表在国际期刊Angew. Chem.上。化学与化工学院博士后王斌为论文第一作者，徐立强教授为唯一通讯作者，山东大学为第一单位和通讯单位。
图3 BCO/FOB-50复合材料形成机制及长循环稳定性
进展三：纳米材料的物相结构调控已成为材料化学领域的热点之一，其中与材料晶面取向生长相关的应用得到越来越多的关注。现有的关于材料晶面取向生长的策略主要局限于金属单质材料或二元化合物材料，研究调控由多元素组成的化合物材料的晶面取向生长对于满足多样化应用需求具有突出的科学意义和发展潜力。该团队基于α-Fe2O3与(BiO)2CO3(BCO)的特定晶面适配，调控BCO中{010}晶面组的取向生长，构筑了无定型氧化铁与结晶相BCO复合的纳米颗粒结构(FOB-50)，实现了BCO结晶相中{010}晶面组取向生长且(040)晶面占据主导，并可普适性地与还原氧化石墨烯等材料均匀复合。基于FOB-50的电极由于其独特的结构使其在钾离子电池中展现出了出色的长稳定循环性能。该工作丰富了铋基纳米材料晶面生长调控的方法学，为碱金属电池电极材料的优化设计提供了新思路。相关成果以“Controllable growth of crystal facets enables superb cycling stability of anode material for potassium ion batteries”为题发表于材料领域国际期刊Adv. Funct. Mater.上。博士后王璐为论文第一作者，徐立强教授为唯一通讯作者，山东大学为第一单位和通讯单位。
图4 钠离子电池负极材料充放电机理探索
进展四：过渡金属硒化物(TMSes)因其较高的理论放电比容量而被认为是钠离子电池(SIBs)负极的理想候选材料。该研究团队利用简便的溶剂热法结合硒化和碳化的策略设计了一种 CoSe/MoSe2 异质结构与均质碳的复合材料构建了超稳定的钠离子电池。动力学分析和理论计算证实，异质表面工程诱导的内置电场效应可以放大 Na+ 扩散动力学，而碳的加入有助于增强导电性和结构稳定性。该工作为利用工程异质结构和引入均质碳来设计钠离子电池的高效负极提供了一种前瞻性方法。该成果以“Heterostructure Interface Construction of Cobalt/Molybdenum Selenides toward Ultra-Stable Sodium-Ion Half/Full Batteries”为题发表在国际期刊Adv. Funct. Mater.上。徐立强教授为共同通讯作者，山东大学为共同通讯单位。
上述研究得到国家自然科学基金、山东省重大基础研究计划、山东大学杰出中青年学者基金等项目的资助和支持。山东大学结构成分与物性测量平台为材料结构解析提供了重要支持。
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