【仪表网 研发快讯】有机/无机杂化钙钛矿材料具有吸收系数高、带隙可调、双极性传输能力优异等特点，因此钙钛矿太阳能电池作为一种前景广阔的光伏技术受到了广泛研究。然而，钙钛矿光活性层存在的缺陷结构、相不稳定和离子迁移等问题使得其电池器件在稳定性上面临着光照、热、偏压的考验，其长期运行的稳定性是现阶段需要解决的主要问题之一。
在国家自然科学基金委和科技部重点研发计划的支持下，化学研究所有机固体实验室李永舫/孟磊团队近年来在钙钛矿太阳能电池的研究领域展开深入研究，在钙钛矿薄膜的结晶动力学调控方面取得重要进展 。对于钙钛矿前驱体溶液，化学添加剂在薄膜形貌优化中起着关键性的作用，进而影响器件的性能和稳定性。特别是带有 −COOH 基团的羧酸及其衍生物可以作为配体，有效增强结构完整性并降低铅离子外流的风险。然而，由于强配位作用，直接将 −COOH 添加到前驱体溶液中可能会延缓钙钛矿在成膜过程中的结晶动力学。基于此，该团队提出了一种原位功能团转化的新方法，使用双(2,5-二氧代吡咯烷-1-基)4,7,10,13-四氧杂十六烷二酸酯 (Bis-PEG4-NHS ester)作为反溶剂中的添加剂，在光活性层结晶成核的前期，诱导前驱体溶液中间相向光活性相转变，实现晶核形成和成相速度的调控。在退火过程中，通过Bis-PEG4-NHS ester的水解反应实现官能团从 −COOR 向−COOH的转变，有效降低了钙钛矿前驱体相互作用位阻。相应的水解产物与钙钛矿体相中的 PbI2和 FAI形成增强的相互作用，提升了离子迁移活化能，有助于抑制离子迁移和钝化缺陷。由此制备的钙钛矿薄膜的环境稳定性显著增强，太阳能电池器件的光电性能也得到显著优化。该研究结果为晶体生长过程中的化学相互作用提供了新的见解，使p–i–n结构的反式钙钛矿太阳能电池器件的效率达到 25.79%(经认证为 25.47%)，并有效提高了钙钛矿太阳能电池的长期稳定性。
相关成果近期发表于J. Am. Chem. Soc.2024,146,46,32105–32116。文章的第一作者为博士生刘敏超，通讯作者为孟磊研究员和李永舫研究员。
图1. (a-b) (a)control薄膜和(b)带BPN膜退火过程中钙钛矿晶体生长的原位PL图。(c) control(黑色)和有BPN处理(红色)的钙钛矿薄膜的结晶动力学示意图。(d) PL光谱，(e) TRPL光谱和(f) PLQY数据。黑色线为未经BPN处理的原始钙钛矿膜，红色线为经BPN处理的钙钛矿膜，蓝色线为在前体溶液中直接添加水解产物的钙钛矿膜。(g)原位官能团辅助晶粒生长过程的转变图解。反应物BPN由PEG4(黄色部分)和NHS(蓝色部分)的组合表示。
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