【仪表网 研发快讯】近日，哈尔滨工业大学深圳校区前沿学部材料科学与工程学院汪桂根教授团队在二维二硒化钯薄膜领域研究取得新进展，提出了一种自限制液相边缘外延(SLE)的低温生长方法，成功制备了单晶畴尺寸超过30微米(μm)、横向尺寸达厘米级的高质量二维二硒化钯薄膜。该成果以《自限制液相边缘外延法低温生长厘米级二维硒化钯薄膜》(Low-Temperature Growth of Centimeter-Sized 2D PdSe2 by Self-Limiting Liquid-Phase Edge Epitaxy)为题发表于《美国化学会志》(Journal of the American Chemical Society)。
二维半导体材料因其优异的物理化学特性，如原子层厚度、表面无悬挂键及量子尺寸效应，成为微型化、低功耗、高性能半导体器件和集成电路的理想材料。其中二维硒化钯(PdSe2)因其高电子迁移率(> 1000 cm²/[V·s])、可调带隙(0~1.4 eV)以及优异的空气稳定性，成为研究的重点，在光电领域有良好的应用前景。大面积、高质量二维二硒化钯材料的可控合成，对未来光电器件的发展至关重要。目前，二维二硒化钯的合成主要采用机械剥离法、化学气相沉积(CVD)、分子束外延(MBE)等方法，其中化学气相沉积法仍是合成二维二硒化钯及其他二维材料的最有效途径之一。然而，这些方法合成的二维二硒化钯薄片通常小于10微米，且通常需要较高的生长温度和低压环境，限制了其广泛的应用。因此，在低生长温度时合成大面积、高质量的二维二硒化钯晶体，仍然是一项亟待解决的问题。
针对上述问题，研究团队提出了一种自限制液相边缘外延低温生长方法，用于合成高质量、均匀且横向尺寸达厘米级的二维二硒化钯薄膜，其单晶畴区域尺寸超过30微米。前驱体溶液被旋涂在衬底上形成小液滴，并在高温下脱水转化为前驱体颗粒。与气化前驱体不同，这些固定颗粒参与反应，防止形成大核。显微观察表明，这些颗粒被单层消耗，为二硒化钯少数层的生长提供了生长源。在液相前驱体中加入盐酸(HCl)引入氢离子，结合理论计算和飞行时间二次离子质谱(TOF-SIMS)测试表明，氢离子与液相前驱体结合，抑制了二硒化钯晶体的垂直生长，同时促进了其横向扩展。
基于该少层二硒化钯薄膜的光电探测器，在入射波长405~1650纳米(nm)的范围内具有良好的探测响应特性，其中在入射波长1064纳米光照时的响应率可达6262.37 安培每瓦特(A·W-¹)，探测率约为10¹² 琼斯(Jones)，响应时间为37.1微秒(μs)，表明了其在宽光谱光电探测领域中具有良好的应用优势。该研究为在低温条件下合成大面积、少层过渡金属二硫化物(TMD)提供了一种重要且有效的策略，进一步展示了其在未来电子和光电子技术中的广阔应用前景。
图1 采用液相边缘外延生长法合成大面积二硒化钯薄膜的过程示意图及表征分析
图2 在二氧化硅/硅(SiO2/Si)衬底上生长厘米级的少层二硒化钯薄膜及生长机理揭示
图3 基于二维二硒化钯薄膜的宽波段光电探测器及其性能比较
哈工大深圳校区为论文第一完成单位。哈工大深圳校区博士毕业生刘明强为论文第一作者，汪桂根教授和新加坡南洋理工大学刘政教授为论文通讯作者。该项目获得国家自然科学基金、广东省自然科学基金和广东省科技计划等项目支持。
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