【仪表网 研发快讯】近日，中国科学院大连化学物理研究所太阳能研究部(DNL16)李灿院士，范峰滔研究员等在铁电材料光催化水分解研究中取得新进展，团队通过精准调控铁电材料的表面结构，揭示了限制其水分解效率的关键因素，实现了高效水全分解反应，表观量子效率(AQY)达4.08%。
光催化水分解制氢是一种将太阳能高效转化为化学能的关键技术，同时也是减少化石能源依赖、缓解环境污染的重要途径。然而，在光催化反应过程中，光生电荷从飞秒时间尺度的生成到毫秒时间尺度的利用，会经历体相和表面复合等多重消耗路径，这种电荷复合现象是制约太阳能转换效率提升的主要瓶颈之一。因此，如何高效分离光生电子和空穴，以提升催化性能，始终是该领域亟待解决的核心问题。铁电材料因其非中心对称结构，在体相存在退极化电场，可有效驱动光生电子和空穴向相反的极化表面分离，在电荷分离方面具有重要潜力。
本工作中，科研人员针对铁电材料光生电荷分离与催化活性不匹配的问题，以单畴钛酸铅为研究模型，系统探讨了其表面结构及电荷动力学特性。研究揭示，PbTiO3正极化面存在Ti空位缺陷，这些缺陷作为电子捕获中心，导致电荷复合并限制光催化效率。空间和时间分辨光谱分析表明，SrTiO3的生长消除了正极化面Ti缺陷相关的捕获态，降低了光生电子的捕获与复合，使电子寿命从微秒量级延长至毫秒量级，到达反应活性位有效参与反应，从而提升了水分解效率。该工作为设计高效铁电光催化材料提供了新的理论指导和研究思路。
为突破电荷分离难题，李灿团队聚焦电荷分离机制的研究，开发了光生电荷空间追踪技术——表面光电压成像光谱(Angew. Chem. Int. Ed.，2015)，系统研究了助催化剂(Nano Lett.，2017)、相结(J. Phy. Chem. Lett.，2017)、表面缺陷(Nano Lett.，2018)、不对称光照(Nat. Energy，2018)、单畴铁电材料(Adv.Mater.，2020)等多种条件下的电荷分离行为。此外，李灿团队进一步发展了光生电荷全时空表征技术(Nature，2022)，首次实现了在全时空域对光生电荷分离过程的动态追踪。在此基础上，团队在强电荷分离特性的铁电材料中观察到光催化水的全分解过程(Nat. Commun.，2022)，进一步验证了铁电材料在高效光催化水全分解领域的应用潜力。
相关成果以“Unveiling Charge Utilization Mechanisms in Ferroelectric for Water Splitting”为题，于近日发表在《自然-通讯》(Nature Communications)上。该工作的第一作者是DNL1600组群博士研究生张杰。该研究得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金委“人工光合成”基础科学中心、国家自然科学基金、中国科学院青年科学家基础研究项目、中国科学院B类先导专项“能源电催化的动态解析与智能设计”、中央高校基本科研业务费专项资金、新基石科学基金会科学探索奖等项目的资助。
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