【仪表网 研发快讯】基于p-n的传统光伏效应，由于受到肖克利—奎伊瑟极限(Shockley-Queisser detailed balance limit)的基本制约，其最大光电压通常不能大于材料能隙，限制了实际应用范围。非线性光伏效应为超越肖克利—奎塞尔极限限制提供了可能，是凝聚态物理和材料科学研究前沿。基于降维可提升非线性光伏效率的基本设计原则，二维半导体材料，如二硫化钼MoS2，吸引了非线性光伏效应研究的广泛兴趣。虽然非线性光伏效应，特别是自旋极化的圆偏振非线性光电流，已在各种二维体系里面得到验证，但以前研究基本上都是简单直接地将其归为圆光伏效应，而忽视了圆光子拖曳效应的贡献。考虑到圆光子拖曳效应是一种更加普适、可出现在任何体系的现象，以前直接忽略其存在的做法是非常值得商榷的，需要深入系统探索以阐明非线性圆极化光电流的真正起源。
最近中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心N07课题组的赵岩翀博士在杜罗军特聘研究员、张广宇研究员的指导下，对二维半导体MoS2进行了系统的研究，通过电场原位调控反演对称性破缺，阐明二维半导体MoS2中的圆偏振非线性光电流不需要空间反演对称性的破缺，并且具有中心反演对称的双层MoS2中的圆偏振非线性光电流是反演破缺单层的2倍以上。这极大地说明所观测的圆偏振非线性光电流的来源不可能是以前普遍认为的圆光伏效应(因为其只能在反演对称性破缺的条件下发生)，而应该是被以前研究普遍忽视，而不依赖材料对称性破缺的圆光子拖曳效应。
通过理论计算和对称性分析合作，研究进一步阐明了二维半导体MoS2中的圆光伏效应基本上是可以忽略不计的，圆偏振非线性光电流的贡献主要来自圆光子拖曳效应。并且，理论计算表明，由于双层MoS2中层赝自旋和自旋自由度的耦合，其布洛赫波函数是层局域的，因此可以看成两个非耦合单层的叠加。这样，双层MoS2中同时有来自上层和下层的贡献，是单层的2倍以上，很好的解释了实验中层依赖的圆偏振非线性光电流结果。圆光子拖曳效应的层相干特性，结合其静电掺杂可调控，有望为实现紧凑、高效和快速的量子光子学和下一代光伏技术带来了前景。
相关研究成果以“Origin of Nonlinear Circular Photocurrent in 2D Semiconductor MoS2”为题发表在Physical Review Letters 134, 086201 (2025)。中国科学院物理研究所赵岩翀博士(已毕业)和北京大学的陈风宇博士为该论文的共同第一作者，中国科学院物理研究所杜罗军特聘研究员、张广宇研究员和北京大学的冯济教授为该论文的共同通讯作者。本研究工作获得来自芬兰阿尔托大学的孙志培教授、北京大学的刘开辉教授、梁晶博士、曼彻斯特大学Mohammad Saeed Bahramy教授等的合作和支持。受到了国家自然科学基金委、科技部重点研发计划和中国科学院等科研项目的资助支持。
图1. 二维半导体MoS2中非线性光伏的物理机制
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