【仪表网 研发快讯】近日，大连化物所生物能源研究部生物能源化学品研究组(DNL0603组)周旭凯研究员等在共价有机框架材料(COFs)研究方面取得新进展，提出通过单线态氧(1O2)参与的COFs光诱导Achmatowicz重排反应，实现生物质增值，以及高效协同生产过氧化氢(H2O2)的新策略。
科研人员通过调控聚酰亚胺基COFs的氮含量，构建了1O2的高效生成平台。研究发现，降低氮含量可以显著提高1O2产率：在糠醇(FFA)体系中，H2O2通过Achmatowicz重排路径生成，H2O2生成速率为4549μmol·g-1·h-1，该速率是纯水氧化还原反应路径的10倍。科研人员进一步利用机理研究揭示了该过程的反应途径，单线态氧优先与FFA结合，绕过空穴氧化，引发罕见的Achmatowicz重排，生成H2O2。该反应可产生6-羟基-(2H)-吡喃酮(PN，66美元/g，Ambeed Inc.)，而不产生如2-呋喃甲酸(0.04美元/g，Ambeed Inc.)、糠醛(0.6美元/g，Alfa Aesar Inc.)等传统氧化产物，反应产物价值提高了2至3个数量级，且可同时生产出H2O2，将高价值化学品生产与高效的H2O2生产相结合，为持续的光催化反应提供新策略。
相关研究成果以“Singlet-Oxygen-Driven Cooperative Photocatalytic Coupling of Biomass Valorization and Hydrogen Peroxide Production Using Covalent Organic Frameworks”为题，于近日发表在《德国应用化学》(Angewandte Chemie International Edition)上。该工作的第一作者是我所DNL0603组博士研究生薛强。相关工作得到了国家自然科学基金等项目的资助。(文/图 周旭凯、薛强)
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