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上科大拓扑物理实验室郭艳峰课题组在低维磁性材料研究方向取得进展

研发快讯 2025年03月19日 13:15:41来源:上海科技大学物质科学与技术学院 11946
摘要近日,上海科技大学拓扑物理实验室郭艳峰课题组与合作者对Ni掺杂vdW铁磁材料Fe3GaTe2进行了详细研究,揭示了Ni原子替代Fe原子的路径图及对体系磁性的影响。该成果发表于国际学术期刊《纳米快报》(Nano Letters)。

  【仪表网 研发快讯】范德瓦尔斯(vdW)铁磁材料FenGeTe2 (n = 3, 4, 5) 及Fe3GaTe2具有可调的近室温的居里温度TC以及可控的斯格明子等特性,在磁存储等自旋电子学应用方面前景广阔。研究表明,该体系的TC与其Fe位密切相关,因此,深入理解Fe位在磁交换模型中的作用具有重要意义。原子替代是研究量子材料物理性质的有效手段,曾在超导序参量对称性研究中扮演过重要角色。近期,对FenGeTe2的原子替代研究表明,用Co或Ni替代Fe会抑制Fe3GeTe2的磁性,但Ni替代Fe甚至可以将Fe5GeTe2的TC提高至~ 480 K,而Co替代导致反铁磁态。而在Fe3GaTe2中,少量Co或Ni替代显著抑制TC。这些复杂的替代现象背后机制扑朔迷离。以下几个问题亟待澄清:杂质原子是否替代了Fe? 杂质原子替代了哪个Fe位?如杂质原子替代了不同Fe位,其顺序如何?
 
  近日,上海科技大学拓扑物理实验室郭艳峰课题组与合作者对Ni掺杂vdW铁磁材料Fe3GaTe2进行了详细研究,揭示了Ni原子替代Fe原子的路径图及对体系磁性的影响。该成果发表于国际学术期刊《纳米快报》(Nano Letters)。
 
  六方晶系vdW铁磁材料Fe3GaTe2具有高达 ~ 380 K的TC,是目前该体系中最高的。它与Ni3GaTe2具有相似的晶体结构,包括相同的Fe1/Ni1和Fe2/Ni2原子占位,但Ni3GaTe2中Ni原子在vdW层间亦有分布,形成原子占有率为0.25的Ni3位,同时导致Ni1位的原子占有率仅为0.75。郭艳峰课题组对Fe3GaTe2进行Ni替代Fe的掺杂研究发现,随着Ni掺杂增加,(Fe1-xNix)3GaTe2的磁有序温度与饱和磁化强度都先出现迅速减弱,随后减弱趋于平缓。为了厘清 (Fe1-xNix)3GaTe2(x = 0.0 - 1.0)中Ni原子替代Fe原子的详细情况,郭艳峰课题组与华东师大杨振中、屈可教授课题组合作,利用球差电镜对(Fe1-xNix)3GaTe2原子结构进行了细致研究。研究揭示,在低掺杂(x < 0.1)情况下,Ni首先进入vdW层间间隙,形成占据为0.25的Ni3位(图2)。继续增加Ni掺杂量,Ni开始占据Fe2位。当x > 0.75时,Ni开始占据Fe1位,直至完全占据,成为Ni3GaTe2。理论计算结果表明,在Ni3位占据0.25,即x = 0.083(1/12)以后,继续增加Ni,则Ni原子占据Fe2位时的总能量最低,进一步证明Ni原子第二步占据Fe2位,与电镜结果相符(图3)。
 
  图1. a.和b. Fe3GaTe2及Ni3GaTe2的晶体结构示意图;c. (Fe1-xNix)3GaTe2的TC及2K温度下饱和磁化强度随Ni掺杂含量x的变化情况。
 
  图2. a-b. x = 0.05, 0.36在高角环形暗场像下的原子结构图;c-d. x = 0.05, 0.36在明场像下的原子结构图;e-f. x = 0.36样品Ni和Fe的EDS图;g-h. x = 0.36样品Ni和Fe水平和垂直方向线扫强度分布图。
 
  图3. a-c. x = 1/8时Ni进一步占据Ni3位,Fe1位与Fe2位时的结构以及对应的能量(注:最低能量的结构设为零能点以便对比);d. 不同掺杂浓度下2K时的磁化强度形状。
 
  理论计算表明,Ni取代使能带的色散性减弱,并且杂质能带减少了巡游磁性。在Ni取代过程中,产生的Fe空位引发了局域磁性,从而增强了关联效应。因此,(Fe1-xNix)3GaTe2由于Ni掺杂引起的Fe空位同时具有局域磁性和巡游磁性。在Ni取代的第一步,即当Ni形成层间Ni3位时,每个Ni原子的磁矩减少了约4.1 μB,表明取代的Ni原子显著削弱了巡游磁性。在第二步中,取代的Ni原子占据Fe2位,每个Ni原子的磁矩减少了2.5 μB。因此与第一步相比,铁磁的抑制较为平缓,因为(Fe/Ni)2位仍然保留了巡游电子的导电通道,这与磁化测量结果一致。此外,Fe空位对铁磁交换有显著影响。当x = 1/24时,假设在没有Fe空位的层中,取代的Ni原子将Ni原子附近Fe2位点之间的铁磁交换相互作用从26 meV降低到17.9 meV。当层中存在Fe空位时,Fe空位显著影响了其他磁性位点之间的交换相互作用。例如,空位附近的Fe1和Fe2之间的交换积分增加到13.1~20.8 meV,远大于Fe3GaTe2中的8.8 meV。因此,Fe空位和Ni掺杂同时导致了(Fe23/24Ni1/24)3GaTe2中的不均匀性,并显著影响了磁交换作用。
 
  该研究结合实验测量及理论计算,直观地给出了Fe3GaTe2中Ni取代Fe的Ni3→Fe2→Fe1三步替代路径图,不仅为Fe3GaTe2不同Fe位在其磁交换中的作用提供了清晰的理解,也为未来其它量子材料的杂质替代研究奠定了范式。
 
  上海科技大学为该研究成果第一完成单位,上科大郭艳峰课题组博士生袁健、侯骁飞,硕士研究生张滨朔,华东师范大学硕士研究生王号南为论文共同第一作者,湖南大学张世豪教授、南开大学付学文教授、华东师范大学屈可教授和上海科技大学郭艳峰教授为共同通讯作者。上科大拓扑物理实验室陈宇林教授、大科学中心柳学榕教授对本工作提出了宝贵建议。

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