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摘要COFs的结晶性与结构完整性是揭示其构效关系及推进实际应用转化的关键基础。目前二维COFs的研究主要聚焦于拓扑工程、新型连接化学、共价键动态行为解析以及可控合成策略开发等领域。

  【仪表网 研发快讯】厦门大学化学化工学院彭丽副教授/李军教授团队与中科大江海龙教授合作在二维共价有机框架(COFs)孔道保护方面取得重要进展,相关研究成果以“Synthesis of high quality two dimensional covalent organic frameworks through a self-sacrificing guest strategy”为题,在线发表于Nature Communications。
 

 
  COFs的结晶性与结构完整性是揭示其构效关系及推进实际应用转化的关键基础。目前二维COFs的研究主要聚焦于拓扑工程、新型连接化学、共价键动态行为解析以及可控合成策略开发等领域。值得注意的是,在材料活化过程中普遍存在的结构损伤现象往往导致不可逆的结构破坏,这对材料本征性能表征与实际应用产生显著干扰,然而相关损伤机制的系统研究较为匮乏。因此,发展温和高效且具有普适性的方法以实现高质量COFs的可控制备已成为该领域亟待突破的重要课题。
 
  针对上述情况,研究团队将一种创新的自牺牲客体策略用于二维COFs的孔道保护,通过盐客体填充二维COFs的孔隙,以制备出高质量的SG-COFs。在活化过程中,这些盐客体可以有效维持COF骨架的结构刚性,显著抑制了活化中结晶度衰减与孔隙率下降的问题。同时,盐客体在热活化过程中发生原位分解,产生的气体副产物可自发排出体系并适合回收利用,这不仅避免了客体分子残留对孔道的阻塞,更确保了产物的高纯度--最终获得的COFs材料不存在客体分子污染,其BET比表面积较常规方法可提升约15倍。该方法可以拓展到一系列由不同连接基团构成的十六种二维COF材料,为常压下实现高质量COFs的批量生产提供了可行性。此外,这些SG-COFs在去除复杂水体系中的全氟和多氟烷基化合物(PFAS)方面,表现出了显著提升的功能特性。
 
  该研究工作在化学化工学院彭丽副教授、李军教授,能源学院杨述良教授和中科大江海龙教授的共同指导下完成。2021级博士生薛天威为文章的第一作者,并得到课题组其他老师和研究生的帮助。研究工作得到国家自然科学基金(22373080、22078274)、福建省自然科学基金(2022J05009)和中央高校基本科研业务费(20720240054)等项目资助。

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