【仪表网 研发快讯】为满足电动汽车对高续航里程的需求，开发能量密度突破300 Wh kg-1的锂离子电池(LIBs)已成为行业核心目标。基于高镍三元正极材料(LiNixCoyMn1−x−yO₂，x≥0.8)并结合高压充放电策略(截止电压>4.3 V)，可通过提升比容量与工作电压实现能量密度跃升。然而，高镍正极在高电压下界面稳定性差，易引发电解液分解、铝集流体腐蚀、过渡金属溶出及不可逆相变等问题，导致正极阻抗升高和容量快速衰减。因此，构建稳定的正极电解液界面膜(CEI)和抗氧化的强溶剂化结构是提升高压LIBs循环性能的关键。现有研究通过调控电解液(如高浓度电解液HCEs)可增强氧化稳定性，但其强溶剂化结构导致锂离子脱溶剂化能垒高，界面阻抗大，影响动力学性能；弱溶剂化电解液(WSEs)虽能降低脱溶剂化能垒并形成无机SEI，但自由溶剂易氧化分解，导致CEI不稳定。目前电解液体系难以同时满足高电压稳定性和快速锂离子传输的需求，成为高压高能量密度电池发展的瓶颈。
鉴于此，上海交通大学变革性分子前沿科学中心梁正课题组设计了一种由双氟磺酰亚胺锂(LiFSI)与丙烯磺酸内酯(PES)组成的磺酸盐基低共熔电解液(LiFSI-2.7PES)，显著提升了石墨||LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2(NCM811)电池的高压循环与快充性能。通过解析磺酸盐基溶剂化行为与正极电解质界面(CEI)化学特性的关联机制，发现高电子云密度的磺酸基团(−O−S=O)优先参与氧化分解，快速形成富含Li2SO4/LiF的混合CEI。该CEI可有效抑制高压下电解液的持续副反应，同时其高离子电导特性与低界面阻抗弥补了强溶剂化结构导致的锂离子传输动力学限制。实验结果表明，采用LiFSI-2.7PES的电池在4.7 V高截止电压下可以实现450次稳定循环，并具备5 C倍率快充能力，性能优于现有电解液体系。进一步对5 Ah级石墨||NCM811软包电池的评估验证了该电解液在实际应用中的潜力，为高压高能量密度锂离子电池的电解液设计提供了新策略。
相关研究成果以“Fast-formed hybrid interphase enables enhanced kinetics for high-voltage and fast-charging lithium-ion batteries”为题发表于期刊CCS Chemistry上。本文第一作者为上海交通大学变革性分子前沿科学中心博士研究生董栩冰。
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