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摘要基于SEI化学调控,构建宽温域电解液,提升锂金属电池宽温域循环稳定性,对于拓宽高能量密度锂金属电池应用场景具有重要意义与价值。

  【仪表网 研发快讯】锂离子电池的理论能量密度有限,难以满足日益增长的能量需求。锂金属电池(LMBs)因其高比容量的锂金属负极(3860 mAh g-1)被视为实现超过500 Wh kg-1能量密度的“圣杯”。然而,受限于金属电极/电解液界面的不稳定性以及枝晶生长的问题,锂金属电池循环寿命较差。在追求高能量密度的条件下(低N/P比以及低E/C比),其循环稳定性面临着更大的挑战。此外,锂金属电池的性能受温度变化影响显著,低温下由于锂的传质动力学缓慢,导致锂枝晶生长和放电能量密度低(-40 ℃时低于300 Wh kg-1)。高温下,界面不稳定性进一步加剧电解液和锂的持续消耗,从而大幅降低循环寿命。因此,基于SEI化学调控,构建宽温域电解液,提升锂金属电池宽温域循环稳定性,对于拓宽高能量密度锂金属电池应用场景具有重要意义与价值。
 
阴离子衍生SEI的SEI化学组成示意图
 
  针对上述问题,西安交通大学化工学院唐伟教授联合东南大学吴宇平教授、上海交大杲祥文副教授、空间电源所李永研究员、德国卡尔斯鲁厄理工学院Stefano Passerini(斯特凡诺·帕塞里尼)教授组成的国际化创新团队基于对SEI化学的调控,设计了一种宽温域电解液(WTAE)。通过构筑局部高浓电解液,将锂离子溶剂化结构从溶剂主导转变为阴离子主导,促进阴离子分解,从而在锂金属负极表面构造了富含LiF等无机组分的SEI界面。电化学性能测试、理论模拟计算、界面表征以及原位光学观察的结果共同证明,富含LiF等无机组分的SEI能够有效促进Li+在SEI中的扩散并加速Li+在SEI处的去溶剂化,从而提升锂金属负极的动力学性能,并进一步抑制低温下的锂枝晶生长。因此,使用该电解液组装的5.8 Ah软包电池能够在-40到60 ℃的宽温度范围内运行,实现25 ℃时503.3 Wh kg-1的高能量密度和260次循环的优异寿命,以及-40 ℃时339 Wh kg-1的超高放电能量密度。这项工作展示了理解SEI化学的重要性,为宽温域电解液的设计提供了有效的策略,对推动宽温域锂金属电池的技术突破和商业化进程具有重要指导意义。
 
  该研究成果以《宽温域500 Wh kg-1锂金属软包电池》(Wide temperature 500 Wh kg-1 lithium metal pouch cells)为题发表在国际权威期刊《德国应用化学》(Angew. Chem. Int. Ed.)上。西安交通大学为本文第一通讯单位,西交大博士生肖子纯为本文第一作者,东南大学吴宇平教授、上海交大杲祥文副教授、空间电源所李永研究员、德国卡尔斯鲁厄理工学院Stefano Passerini(斯特凡诺·帕塞里尼)教授为本文共同通讯作者。
 
  以上工作得到国家重点研发计划、基金委项目等支持,西安交通大学大型仪器设备共享实验中心提供相关表征、分析支持。

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