【仪表网 研发快讯】石墨烯纳米结构中未配对的p电子产生的π磁性具有弱自旋轨道耦合、长自旋相干时间和相干长度等特点，在自旋电子学和量子计算中具有潜在的应用价值。原子级精准设计调控纳米石墨烯链中自旋耦合的强度和方式，能够实现多种磁基态构筑。通常，纳米石墨烯的π磁性通过锯齿型边界等非凯库勒结构产生，其反应活性高，合成难度大。2021年，基于三角烯的自旋-1反铁磁链通过表面在位化学反应方法合成。但是，由于缺乏合适的构筑单元及高效的聚合反应策略，其他磁基态的纳米石墨烯链的合成仍面临挑战。其中，自旋-1/2反铁磁海森堡链作为最基础的磁相互作用量子模型，其实验构筑有望为量子模拟与量子计算等研究提供平台。
中国科学院院士、物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心研究员高鸿钧带领的联合研究团队，对自旋-1/2反铁磁海森堡链构筑及其自旋态调控开展了研究。该研究发展了全新的表面合成策略，利用氮杂原子邻位碳氢活化反应构筑出纳米石墨烯链状聚合物。研究运用化学键分辨的非接触式原子力显微镜，对这一聚合物链的化学结构进行成像，并结合其端基结构阐明了反应机制。该聚合物各单元中心的二氮掺杂与基底间发生电荷转移，生成S=1/2净自旋。这些自旋相互耦合表现出与链长奇偶性相关的磁基态。研究通过测量非弹性隧穿谱，在具有偶数个单元的聚合物链上发现了自旋激发，而在具有奇数个单元的聚合物链上发现了强度调制的近藤共振。基于自旋-1/2反铁磁海森堡模型的计算模拟显示，偶数聚合物链的磁基态为自旋单重态，其费米面附近表现为相对于零偏压对称的自旋激发信号，而奇数聚合物链的磁基态为自旋双重态，其净自旋主要分布在聚合物的奇数单元上，因此，其奇数单元上出现近藤共振，而偶数单元仅表现为自旋激发。随着链长增加，实验观测到的自旋激发能隙呈指数级衰减。这一现象与理论模型中无限长链上的零能隙自旋激发相吻合。
上述研究创造性地利用碳氢活化反应构筑出纳米石墨烯聚合物链，通过氮掺杂引入π磁性发现其自旋量子态的奇偶效应以及可能存在的零能隙自旋激发。这是在国际上首次构筑出基于纳米石墨烯的自旋-1/2反铁磁海森堡链，为未来有机纳米自旋电子学的应用奠定了基础，并为量子模拟和量子计算等研究提供了平台。
相关研究成果以Building spin-1/2 antiferromagnetic Heisenberg chains with diaza-nanographenes为题，发表在《自然-合成》(Nature Synthesis)上。研究工作得到国家自然科学基金、国家重点研发计划和中国科学院相关项目的支持。
基于氮掺杂纳米石墨烯的自旋-1/2反铁磁海森堡链的构筑及其自旋态调控
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